电化学系列的材料，使预测氧化态容易

　　一个新的电化学系列应该为科学家提供更好的方法来理解和预测材料的氧化态。在机器学习的帮助下创建该系列的团队表示，它可以帮助加速电池和材料发现等领域的研究。

　　离子的氧化态对于推断材料的结构-性质关系至关重要。它们的值取决于附近物质的位置和它们的电子化学势。“不同的离子在不同的电子化学势下获得或失去电子，或改变氧化态，”美国丰田研究所领导这项研究的蒂姆·穆勒解释说。他补充说，有一个既定的电位表，这就是所谓的电化学系列。

　　该团队希望它的电化学系列能帮助研究人员为新应用量身定制材料

　　但是这个“标准”系列是基于水溶液中的离子，因此在其他系统中使用时存在一些缺点。虽然这种方法在电化学中是一种有价值的工具，但它在材料化学中的有效性受到限制，因为它所建立的反应相对较少。“最重要的是，”穆勒指出，“固态材料中的离子与被水包围的离子所处的环境非常不同。他解释说，在材料中构建离子的电化学系列在实验上是具有挑战性的，这就是为什么以前没有人这样做过。“我们意识到，通过分析现有材料数据库中的模式，我们可以用机器学习来构建一个模型。”

　　该团队使用来自无机晶体结构数据库的超过50,000个条目的数据集来训练模型。该方法基于这样一个原理，即单一材料中的所有离子都具有相同的电子化学势。首先，他们随机猜测离子从一种氧化态转变为另一种氧化态时的电子化学势值。“我们把这些值称为氧化态边界，”穆勒说。这种边界的确切位置取决于不同材料的局部原子环境，因此为了解释这种变化，研究人员使边界变得模糊。

　　穆勒解释说:“训练算法迭代地移动边界位置，以找到最大可能观察到我们数据集的位置。”为了测试该方法的准确性，他和他的同事在训练数据的子集上训练模型。然后对这些模型进行评估，根据它们对未训练过的成分的氧化态的预测程度。“我们发现我们的方法明显优于其他最先进的模型，”穆勒说，并强调该工具可以仅根据材料的化学成分来预测氧化态。

　　新序列不直接提供潜在值，而是通过与现有序列的线性拟合来确定它们。它还包括电位的不确定性，以解释在固态材料中可能发现离子的不同环境。来自英国伦敦帝国理工学院(Imperial College London)的阿伦·沃尔什(Aron Walsh)没有参与这项研究，他评论说:“作者将刻度与溶液中离子的还原电位对齐的技巧很巧妙，尤其是在人们对固体电化学的兴趣日益浓厚的背景下。”

　　沃尔什印象深刻的是，该模型正确地预测了像BaBiO3这样的化合物的混合价性质，它是铋(III)/铋(V)的组合，而不是铋(IV)。他说，尽管数据集排除了某些类型的材料，如分子晶体、混合框架和玻璃，但该模型在无机晶体方面有许多应用。

　　穆勒指出，该工具涵盖了84种元素的常见氧化态，这使得它适用于广泛的材料，但他承认还有改进的空间。“目前这种方法的主要限制是我们不能涵盖所有元素的所有已知氧化态，我们模型的准确性可以提高。”如果有更多的数据来训练模型，这两个问题至少可以部分得到解决。”